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催化剂对二甲醚催化氧化制取甲缩醛反馈机能的影响

July 31, 2019 催化剂系列 72

差别先驱体例备的Mn-H4SiW12O40/Si O2

差别先驱体例备的Mn-H4SiW12O40/SiO2催化剂对二甲醚催化氧化制取甲缩醛反馈机能的影响 张清德1,2,催化剂谭猗生1,杨彩虹1,韩怡卓1(1.中国科学院山西煤炭化学钻研所煤转化国度重点试验室,山西 太原 030001;2.中国科学院钻研生院,北京 100039)摘 要:接纳浸渍法划分用硫酸锰、醋酸锰、氯化锰和硝酸锰为质料制备了Mn-H4SWi12O40/SiO2杂多酸催化剂。在常压陆续活动不变床反馈器中,考查了二甲醚选定氧化制取甲缩醛的反馈活性。试验后果评释,催化剂的催化活性挨次为MnCl2-H4SWi12O40/SiO2>Mn(NO3)2-H4SWi12O40/SiO2>MnSO4-H4SWi12O40/SiO2>Mn(AC)2-H4SWi12O40/SiO2。并进一步考查了反馈温度对差别锰盐先驱体催化剂机能的影响。后果评释,随温度的抬高,硫酸锰润色的H4SWi12O40/SiO2催化剂催化氧化对照猛烈,在613K时二甲醚转化率高达42.4%,但此时甲缩醛选定性仅为0.9%。接纳氯化锰润色的H4SWi12O40/SiO2催化剂,二甲醚催化氧化反馈较缓解,而且甲缩醛的选定性彰着高于划分接纳硫酸锰、醋酸锰和硝酸锰改性的催化剂,在593K反馈1h时,二甲醚转化率为8.6%,弹性填料甲缩醛选定性到达37.5%。H2-TPR后果表现,硫酸锰改性的催化剂高温氧化机能彰着强于别的三种催化剂,氯化锰的润色使得催化剂的低温氧化机能变强。XRD后果评释,MnCl2-H4SWi12O40/SiO2催化剂的衍射特性峰彰着强于其余三种催化剂,而且发掘了MnO2衍射特性峰。环节词:二甲醚;甲缩醛;催化氧化;先驱体;Mn-H4SWi12O40/SiO2中图分类号:O643  文献标识码:A文章编号:0253-2409(2007)02-0207-04甲缩醛(Dimethoxymethane,DMM)因为具备较高的氧含量和十六烷值,而且能够或许改进柴油在策动机中的焚烧状态,进步热服从,被觉得是一种极具运用远景的柴油增加剂[1]。当前,合成DMM对照成熟的要领是甲醇和甲醛在酸催化感化下举行缩合反馈,别的另有甲醇氧化法[2,3]和一氧化碳加氢干脆制取法[4]。Liu等[5]在微反馈器上接纳H3+nVnMo12-nPO40催化剂对二甲醚(DME)和甲醇氧化干脆制取DMM举行过少许索求性的钻研,但反馈获得的二甲醚转化率最低。作者[6,7]曾对MnCl2润色的H4SWi12O40/SiO2催化剂在二甲醚催化氧化合成DMM的反馈中的机能举行了开端钻研。本钻研在前期事情的底子上[6~8],进一步考查了由差别锰盐先驱体例备的Mn-H4SWi12O40/SiO2催化剂对二甲醚催化氧化制取DMM反馈机能的影响。1 试验片面1.1 催化剂制备 称取必然量的硅钨酸用蒸馏水消融后,将载体硅胶浸渍于所配制的溶液中,静置4h,393K烘干,673K焙烧4h,制得硅钨酸(40%)/硅胶催化剂;将硝酸锰、硫酸锰、醋酸锰、和氯化锰划分溶于水中,配成必然浓度的溶液浸渍到已制好的硅钨酸/硅胶上,烘干后673K焙烧4h,即可制得催化剂,划分标志为Mn(N)-H4SWi12O40/SiO2、Mn(S)-H4SWi12O40/SiO2、Mn(A)-H4SWi12O40/SiO2和Mn(C)-H4SWi12O40/SiO2。1.2 催化剂活性评估 DME选定性氧化反馈在陆续活动不变床反馈装配长举行,催化剂(20目~40目)装填量5mL,并用同体积细瓷环举行稀释,以防反馈过程当中催化剂过热而招致烧结。反馈前催化剂在15mL/min氧气空气活化1h。质料气中DME与氧气的摩尔比为1∶1。尾气经计量后经历六通阀按时取样,在GC-9A气相色谱仪长举行在线阐发,色谱柱填料为PorapakT,柱长3m,热导池作检测器。同时在GC-4000A色谱仪上阐发永远性气体H2、O2、COx、CH4等,接纳TDX-01碳分子筛柱。1.3 催化剂机能表征 XRD检测在德国BrukerAdvancedX-RaySolutions/D8-Advance型X射线衍射仪长举行,CuKα射线,管电压40kV,管电流40mA。TPR(法式升温复原)在试验室自建的法式升温装配长举行,催化剂用量0.1g,开始将样品在流量为40mL/min氩气中于773K活化2h,而后降至室温。以5%H2-95%Ar的夹杂气为复原气,气体流量40mL/min,升温速度10K/min,TCD检测器检测耗氢量。2·后果与谈论2.1 差别锰盐先驱体对二甲醚催化氧化反馈机能的影响 表1为差别锰盐润色的H4SWi12O40/SiO2催化剂催化氧化二甲醚的试验。从表1能够看出,在未用锰盐润色的H4SWi12O40/SiO2催化剂上,DME转化率到达了21.7%,但DMM的选定性仅为2.6%。当接纳MnCl2对催化剂举行润色后,DMM的选定性到达了37.5%,而且副产品COx的选定性也较低,仅为13.4%。进入Mn(NO3)2对H4SWi12O40/SiO2改性后,DME的转化率降落了,但DMM的选定性进步至11.7%,而CO2选定性到达了18.7%。这申明Mn(NO3)2的润色进步了催化剂的氧化才气,DME产生了深度氧化,生产了较多的CO2。


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